公布日：2023.09.01
申请日：2023.06.05
分类号：C25B11/032(2021.01)I;C25B1/23(2021.01)I;C25B11/052(2021.01)I
摘要
本发明公开了一种污泥基气体扩散电极的制备方法及其应用，涉及电催化、固废资源化以及碳中和技术领域，所述污泥基气体扩散电极包括调质污泥灰、污泥热解碳和基底，所述污泥基气体扩散电极应用于电催化还原CO2制CO；本发明充分利用污泥热解碳富氮、污泥焚烧灰富含硅钙铁等特性，增强气体扩散电极整体的电子转移能力、碱性和疏水性，具有成本低、疏水性强、对CO2吸附效率高以及能够显著加强电子转移的优点，提高电催化CO2还原制CO效率。
权利要求书
1.一种污泥基气体扩散电极，其特征在于：包括调质污泥灰、污泥热解碳和基底。
2.一种权利要求1所述的污泥基气体扩散电极的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：(1)将市政污泥煅烧，研磨，得到污泥灰；(2)向污泥灰中加入氢氧化钠溶液，搅拌，过滤，得到一次滤渣和一次滤液；将一次滤渣加酸调节pH值至1-2，过滤，干燥固相，球磨，得到调质污泥灰1；将一次滤液加碱调节pH值至3-4，过滤，得到二次滤渣和二次滤液；将二次滤渣干燥，研磨，得到调质污泥灰2；将二次滤液加碱调节pH值至10-12，过滤，干燥固相，研磨，得到调质污泥灰3；(3)将市政污泥在氮气氛围中热解，研磨，得到污泥热解碳；(4)将污泥热解碳和调质污泥灰1、调质污泥灰2、调质污泥灰3混合研磨，在氢气氛围下热处理，得到粉末；(5)将步骤(4)得到的粉末与无水乙醇、Nafion溶液混合均匀后喷涂于基底上，烘干，即得气体扩散电极。
3.如权利要求2所述的制备方法，其特征在于，步骤(1)中：所述市政污泥是在500～700℃下于空气氛围中煅烧2～6h；优选地，所述市政污泥是在600℃下于空气氛围中煅烧4h；所述污泥灰中铁化合物的质量分数≥10％，硅化合物的质量分数≥20％，钙化合物的质量分数≥10％。
4.如权利要求2所述的制备方法，其特征在于，步骤(2)中：所述氢氧化钠溶液的质量分数为1～4％；所述酸为盐酸、硫酸、硝酸中的一种或几种，浓度为0.05～0.2mol/L；优选地，所述酸为盐酸；所述碱为氢氧化钠、氢氧化钾、氨水中的一种或几种，浓度为0.05～0.2mol/L；优选地，所述碱为氢氧化钠。
5.如权利要求2所述的制备方法，其特征在于，步骤(3)中：所述市政污泥是在500～700℃下于氮气氛围中煅烧0.5～2h；优选地，所述市政污泥是在600℃下于氮气氛围中煅烧1h。
6.如权利要求2所述的制备方法，其特征在于，步骤(4)中：所述热处理的温度为350～550℃，时间为0.5～2h；优选地，所述热处理的温度为450℃，时间为1h。
7.如权利要求2所述的制备方法，其特征在于，步骤(5)中：所述粉末与无水乙醇、Nafion溶液的用量比为(0.05～0.1g):(1～2mL):(0.1～0.2mL)；优选地，所述粉末与无水乙醇、Nafion溶液的用量比为0.1g:2mL:0.2mL；所述Nafion溶液的质量分数为5％；所述基底为金属网或者碳纸；所述污泥基气体扩散电极包括60～80％污泥热解碳、5～10％调质污泥灰1，10～20％调质污泥灰2和5～10％调质污泥灰3，以重量百分比计。
8.根据权利要求2-7任一项所述的制备方法得到的污泥基气体扩散电极。
9.权利要求8所述的污泥基气体扩散电极在电催化还原CO2制CO中的应用。
10.如权利要求9所述的应用，其特征在于：所述气体扩散电极的用量为1～5mg/cm2，其中cm2是以气体扩散电极的面积计。
发明内容：
本发明的目的在于克服现有技术中气体扩散电极材料成本高、材料性能要求多和污泥环境污染、资源化利用途径少的不足，提供一种污泥基气体扩散电极的制备方法及其在电催化还原CO2制CO中的应用，充分利用污泥热解碳富氮、污泥焚烧灰富含硅钙铁等特性，增强气体扩散电极整体的电子转移能力、碱性和疏水性，具有成本低、疏水性强、对CO2吸附效率高以及能够显著加强电子转移的优点，提高电催化CO2还原制CO效率。
本发明所要解决的技术问题采用以下的技术方案来实现：
本发明的目的之一是提供一种污泥基气体扩散电极，包括调质污泥灰、污泥热解碳和基底。
本发明的目的之二是提供一种污泥基气体扩散电极的制备方法，包括以下步骤：
(1)将市政污泥煅烧，研磨，得到污泥灰；
(2)向污泥灰中加入氢氧化钠溶液，搅拌，过滤，得到一次滤渣和一次滤液；将一次滤渣加酸调节pH值至1-2，过滤，干燥固相，球磨，得到调质污泥灰1；将一次滤液加碱调节pH值至3-4，过滤，得到二次滤渣和二次滤液；将二次滤渣干燥，研磨，得到调质污泥灰2；将二次滤液加碱调节pH值至10-12，过滤，干燥固相，研磨，得到调质污泥灰3；
(3)将市政污泥在氮气氛围中热解，研磨，得到污泥热解碳；
(4)将污泥热解碳和调质污泥灰1、调质污泥灰2、调质污泥灰3混合研磨，在氢气氛围下热处理，得到粉末；
(5)将步骤(4)得到的粉末与无水乙醇、Nafion溶液混合均匀后喷涂于基底上，烘干，即得气体扩散电极。
本发明的目的之三是提供一种根据前述的制备方法得到的污泥基气体扩散电极。
本发明的目的之四是提供前述的污泥基气体扩散电极在电催化还原CO2制CO中的应用。
本发明的有益效果是：
1、本发明提供的污泥基气体扩散电极，其主要增益成分均来自污水处理厂副产物污泥，属于固体废弃物资源化利用，有效地降低了气体扩散电极的生产成本，具有广阔的市场应用前景；
2、本发明提供的气体扩散电极具有较强的碱性，能够大幅提高在低CO2浓度的工业烟气流中对CO2吸附性能，改善工业烟气流中低浓度CO2向催化层的传质阻力，增强对工业烟气的电还原性能；
3、本发明提供的气体扩散电极具有较强的疏水性，能够有效防止“水淹”现象；
4、本发明提供的气体扩散电极导电性好，电子转移能力强，能够显著加强金属活性位点的电子富集程度，有利于CO2活化与反应。
5、本发明提供的气体扩散电极的制备方法具有操作简单、所有原料廉价易得的优点。
（发明人：苏明雪;李宁;朱兵）
